Измерение скорости внутри молекул

Новые экспериментальные исследования впервые измеряют скорость миграции молекулярного заряда.

Исследователи разработали способ измерения скорости миграции заряда в молекулах и обнаружили, что она может перемещаться на несколько ангстрем за фемтосекунду. Исследование дает представление о сверхбыстрой молекулярной динамике и потенциальном контроле химических реакций.

Чтобы узнать, как свет взаимодействует с молекулами, первым делом нужно проследить за динамикой электронов, которая развивается в аттосекундном масштабе времени. Динамика этого первого шага называется миграцией заряда (CM). УМ играет важную роль в химических реакциях и биологических функциях, связанных с взаимодействием света и вещества. В течение многих лет визуализация СМ в обычном масштабе времени электронов была сложной задачей в сверхбыстрой науке из-за требуемого сверхвысокого (ангстремного) пространственного разрешения и сверхбыстрого (аттосекундного) временного разрешения.

Сложности и проблемы миграции зарядов

Экспериментально чувствительная зависимость ЦМ от молекулярных орбиталей и ориентации сделала динамику ЦМ сложной и трудной для отслеживания. Есть еще некоторые открытые вопросы о молекулярном CM, которые остаются неясными. Один из ключевых вопросов: как быстро перемещается заряд в молекулах? Хотя молекулярный CM широко изучался теоретически в последнее десятилетие с использованием зависящих от времени пакетов квантовой химии, истинное измерение скорости CM оставалось неуловимым из-за серьезных проблем.

Миграция заряда в молекуле C4H2. (а) Зависящие от времени плотности дырок вдоль основной цепи молекулы, восстановленные для перпендикулярного выравнивания молекулы относительно направления поляризации возбуждающего лазера. (б) Зависящее от времени положение центра заряда (пунктирная линия с кружками), полученное из плотностей дырок на (а). Красная пунктирная линия представляет собой линейную аппроксимацию для определения скорости ЦМ. (в)-(г) То же, что (а)-(б), но для параллельного расположения молекулы. Фото: Хо и др., doi 10.1117/1.AP.5.5.056001.

Расширенный поиск по измерению скорости ЦМ

Как сообщается в номере журнала от 24 августа. продвинутая фотоникаИсследовательская группа из Университета науки и технологий Хуачжун (HUST) в сотрудничестве с теоретическими группами из Университета штата Канзас и Университета Коннектикута недавно предложила метод спектроскопии высоких гармоник (HHS) для измерения скорости УМ в углеродной цепи. молекула бутадиена (С).₄час₂).

Принцип HHS основан на трехступенчатой ​​модели генерации гармоник высшего порядка (HHG): ионизация, ускорение и рекомбинация. Сильная ионизация поля сначала создает в ионе пучок дырочной волны, который развивается в лазерном поле и сканируется возвращающимся электронным волновым пучком в момент рекомбинации, при этом динамика дырок фиксируется в генерируемых гармонических спектрах.

Исследователи использовали двухцветную диаграмму HHS с расширенной диаграммой. машинное обучение Алгоритм рефакторинга для пересборки CM на C₄час₂ На фундаментальном уровне каждый угол фиксирован в пространстве для молекулы. Метод достиг временной точности 50 градусов.

Открытия и будущие последствия

По восстановленным зависящим от времени плотностям дырок определяется движение центра заряда. Отсюда измеряется скорость ЦМ, которая составляет около нескольких ангстрем в фемтосекунду. Кроме того, была обнаружена также зависимость скорости ЦМ от углов ориентации молекулы относительно лазерной поляризации. Доказано, что КМ под лазерным управлением работает быстрее, чем КМ без поля. Эта работа впервые дает экспериментально полученный ответ относительно скорости ЦМ молекулы.

«Эта работа дает глубокое понимание динамики УМ в молекулах и может улучшить наше понимание этой сверхбыстрой динамики», — говорит соавтор Пэнфэй Лан, профессор Школы физики HUST.

Лан отмечает, что контроль скорости ХМ посредством молекулярного выравнивания также указывает на многообещающий способ манипулирования скоростью химической реакции — путь, который его команда намерена изучить в ближайшем будущем.

Ссылка: «Атосекундный скрининг и контроль миграции заряда в молекуле углеродной цепи», Ликсин Хэ, Яньцин Хэ, Сейки Сунь, Эстебан Гетц, Ань-То Лу, Сяосун Чжу, Пэнфэй Лан, Бисян Лу и Чжи-Донг Линь, август 24, 2023, продвинутая фотоника.
doi: 10.1117/1.AP.5.5.056001