Открытие распутывает, как возникают атомные вибрации

Сто лет физики говорят нам, что коллективные колебания атомов, называемые фононами, могут вести себя как частицы или волны. Когда они ударяются о границу раздела двух материалов, они могут отскочить, как теннисный мяч. Если материалы тонкие и повторяющиеся, как в сверхрешетке, фононы могут прыгать между последовательными материалами.

Теперь есть окончательное экспериментальное доказательство того, что на наноуровне представление о множестве тонких материалов с различными вибрациями больше не работает. Если материалы тонкие, их атомы располагаются одинаково, так что их колебания одинаковы и присутствуют повсюду. Такая структурная и вибрационная согласованность открывает новые возможности в дизайне материалов, которые приведут к более энергоэффективным устройствам с низким энергопотреблением, новым решениям в области материалов для переработки и преобразования отработанного тепла в электричество, а также к новым способам управления светом с помощью тепла для передовых вычислений для получения энергии. Беспроводная связь 6G.

Открытие стало результатом долгосрочного сотрудничества ученых и инженеров семи университетов и двух национальных лабораторий Министерства энергетики США. Их статья Emergent Interface Vibrational Structure of Oxide Superlattices была опубликована 26 января в журнале Nature.

Эрик Хоглунд, исследователь с докторской степенью в Школе инженерии и прикладных наук Университета Вирджинии, поставил команде балл. Он получил докторскую степень. в области материаловедения и инженерии из UVA в мае 2020 года, работая с Джеймс М. Хоу, Томас Гудвин Диггес Профессор материаловедения и инженерии. После окончания учебы Хоглунд продолжил работу в качестве постдокторанта при поддержке Хоу и Патрик Хопкинспрофессор Уитни Стоун и профессор машиностроения и аэрокосмической техники.

Успех Хоглунда иллюстрирует цель и потенциал UVA. Инициатива по интеграции многофункциональных материаловкоторый поощряет тесное сотрудничество между различными исследователями из разных дисциплин для изучения характеристик материалов от атомов до приложений.

«Возможность визуализировать атомные вибрации и связывать их с функциональными свойствами и концепциями новых устройств, обеспечиваемая сотрудничеством и совместными консультациями в области материаловедения и машиностроения, продвигает миссию MMI», — сказал Хопкинс.

Хоглунд использовал методы микроскопии, чтобы ответить на вопросы, поднятые в экспериментальных результатах, опубликованных Хопкинсом в 2013 году, в которых сообщалось о теплопроводности сверхрешеток, которые Хоглунд сравнивает со строительным блоком Lego.

«Вы можете добиться желаемых свойств материала, изменив способ соединения различных оксидов друг с другом, количество слоев оксидов и толщину каждого слоя», — сказал Хоглунд.

Хопкинс ожидал, что фонон приобретет сопротивление по мере прохождения через сеть решетки, рассеивая тепловую энергию на каждой поверхности раздела оксидных слоев. Вместо этого теплопроводность увеличивалась, когда границы раздела находились очень близко друг к другу.

«Это привело нас к мысли, что фононы могут формировать волну, которая существует во всех последующих материалах, что также известно как когерентный эффект», — сказал Хопкинс. «Мы придумали объяснение, которое соответствовало измерениям электропроводности, но всегда считали, что эта работа не завершена».

«Оказывается, когда интерфейсы становятся очень близкими, атомные структуры, уникальные для материального слоя, перестают существовать», — сказал Хоглунд. «Положения атомов на границах раздела и их вибрации существуют повсюду. Это объясняет, почему наноразмерные интерфейсы обладают уникальными свойствами, отличными от линейной смеси соседних материалов».

Хоглунд сотрудничал с Джорданом Хахтелом, научным сотрудником Центра наук о нанофазных материалах в Национальной лаборатории Ок-Риджа, чтобы связать локальную атомную структуру с вибрациями с использованием электронных микроскопов нового поколения в УФ-А и Ок-Ридже. Работая со спектроскопическими данными с высоким пространственным разрешением, они нанесли на карту межслойные колебания на границах раздела в сверхрешетке.

«Это главное достижение газеты Nature, — сказал Хопкинс. «Мы можем видеть положение атомов и их вибрации, это прекрасное изображение фононной волны, основанное на определенном образце или типе атомной структуры».

Совместный путь к коллективному успеху

Совместная работа началась в 2018 году, когда Хоглунд поделился исследовательскими планами по характеристике атомных колебаний на границах раздела оксидов перовскита.

«Я собирался в Ок-Ридж, чтобы поработать с Джорданом неделю, поэтому Джим и Патрик предложили мне взять образцы сверхрешетки и просто посмотреть, что мы можем увидеть», — вспоминал Хоглунд. «Эксперименты, которые Джордан и я провели в Ок-Ридже, укрепили нашу уверенность в использовании сверхрешеток для измерения вибраций в атомном или наномасштабе».

Во время одной из своих более поздних поездок в Теннесси Хоглунд встретился с Джозефом Р. Мэтсоном, доктором философии. студенческие эксперименты в лаборатории нанофотонных материалов и устройств Университета Вандербильта под руководством Джошуа Д. Колдуэлла, научного сотрудника факультета канцлера семьи Флауэрс и доцента машиностроения и электротехники. Используя инструменты Вандербильта, они провели эксперименты по инфракрасной спектроскопии с преобразованием Фурье, чтобы исследовать оптические колебания во всей сверхрешетке. Эти хорошо зарекомендовавшие себя макроскопические измерения подтвердили новый подход Хоглунда к микроскопии.

Из этих экспериментов Хоглунд пришел к выводу, что интересующие его свойства — теплоперенос и инфракрасный отклик — связаны с влиянием интерфейса на хорошо упорядоченный каркас сверхрешетки из атомов кислорода. Атомы кислорода выстраиваются в восьмигранную структуру, называемую октаэдрами, внутри которой подвешен атом металла. Взаимодействие между кислородом и атомами металла заставляет октаэдры вращаться в структуре материала. Кислород и металл в этом каркасе генерируют уникальные вибрации и обусловливают тепловые и спектральные свойства материала.

Вернувшись в UVA, случайный разговор Хоглунда с Джон Илефельд, адъюнкт-профессор материаловедения и инженерии, а также электротехники и вычислительной техники, привлек к этой работе дополнительных членов и опыт. Илефельд упомянул, что исследователи, связанные с Национальными лабораториями Sandia, Томас Бичем, адъюнкт-профессор машиностроения в Университете Пердью, и Захари Т. Пионтковски, старший член технического персонала Sandia, также пытались объяснить оптическое поведение фононов и также обнаружили те же оксидные сверхрешетки являются идеальным материалом для их изучения.

Так совпало, что Хопкинс постоянно сотрудничал с Beechem в исследованиях, хотя и с другими материальными системами. «Вместо того, чтобы конкурировать, мы договорились работать вместе и сделать это чем-то большим, чем любой из нас», — сказал Хоглунд.

Участие Бичема имело дополнительное преимущество: физик и материаловед из Университета штата Пенсильвания Роман Энгель-Герберт и его студент Райан С. Хайсимайер стали партнерами по выращиванию образцов материалов для экспериментов по микроскопии, проводимых в УФ-А, Ок-Ридже и Вандербильте. До этого момента Рамамурти Рамеш из Калифорнийского университета в Беркли, профессор физики, материаловедения и инженерии, и его докторская степень. студенты Аджай К. Ядав и Джаякант Равичандран были производителями в команде, предоставляя образцы исследовательской группе Хопкинса ExSiTE.

«Мы поняли, что у нас есть все эти действительно аккуратные экспериментальные данные, связывающие вибрации на атомном и макроскопическом масштабах, но все наши объяснения все еще были в некоторой степени предположениями, которые мы не могли бы доказать абсолютно без теории», — сказал Хоглунд.

Хачтел обратился к коллеге Вандербильта Сократесу Т. Пантелидесу, заслуженному профессору физики и инженерии университета, профессору физики Уильяма А. и Нэнси Ф. Макминн и профессору электротехники. Пантелидес и члены его исследовательской группы Де-Лианг Бао и Эндрю О’Хара использовали теорию функционала плотности для моделирования колебаний атомов в виртуальном материале со структурой сверхрешетки.

Их теоретические и вычислительные методы точно соответствовали результатам, полученным Хоглундом и другими экспериментаторами в группе. Моделирование также позволило экспериментаторам понять, как каждый атом в сверхрешетке вибрирует с высокой точностью и как это связано со структурой.

На тот момент в команде было 17 авторов: три микроскописта, четыре специалиста по оптическим спектроскопам, три специалиста по вычислительной технике, пять специалистов по выращиванию и два специалиста по материаловедению. По их мнению, пришло время поделиться своими открытиями с научным сообществом в целом.

Первоначальный рецензент их рукописи посоветовал команде установить более прямую причинно-следственную связь между структурой материала и свойствами материала. «Мы измерили некоторые интересные новые явления, установившие связи в нескольких масштабах длины, которые должен влияют на свойства материала, но мы еще не убедительно продемонстрировали, изменились ли и как изменились известные свойства», — сказал Хоглунд.

Два аспиранта Хопкинса. EXSITE лаборатории, старший научный сотрудник Джон Томко и к.т.н. студентка Сара Макарем помогла предоставить окончательное доказательство. Томко и Макарем исследовали сверхрешетки с помощью инфракрасных лазеров и продемонстрировали, что структура контролирует нелинейные оптические свойства и время жизни фононов.

«Когда вы отправляете фотон с одной единицей энергии, сверхрешетки удваивают эту единицу энергии», — сказал Хопкинс. «Джон и Сара построили в нашей лаборатории новую возможность для измерения этого эффекта, который мы выражаем как эффективность генерации второй гармоники этих сверхрешеток». Их вклад расширяет возможности лаборатории ExSiTE для понимания новых взаимодействий света и фононов.

«Я думаю, что это позволит открывать передовые материалы», — сказал Хопкинс. «Ученые и инженеры, работающие с другими классами материалов, теперь могут искать аналогичные свойства в своих собственных исследованиях. Я полностью ожидаю, что мы обнаружим, что эти фононные волны, этот когерентный эффект существуют во многих других материалах».

Многолетнее сотрудничество продолжается. Хоглунд уже второй год работает над докторской диссертацией, работая как с Хоу, так и с Хопкинсом. Вместе с Пантелидесом, Хахтелом и Рамешем он ожидает, что в ближайшем будущем у них появятся новые захватывающие идеи о вибрациях атомных структур, которыми они смогут поделиться.